近日，稳态强磁场实验装置（SHMFF）用户北京大学材料学院刘磊研究员课题组联合中科院合肥物质院强磁场中心王钊胜研究员和其他合作者，在二维非晶碳（AMC）样品的研究中借助SHMFF实验条件，首次揭示了二维非晶材料中的构效关系。3月2日，相关研究成果在线发表于Nature期刊。
结构决定性质，这一底层认知逻辑和研究范式已被多次验证和使用，广泛应用于新物理现象的理解和预测、新材料的设计等。但由于非晶态材料中原子的排布无长程序、内部原子无法被直接观测而导致其三维原子结构依然成谜，原子尺度上的构效关系仍不清楚。因为缺乏对真实非晶结构的理解，半个世纪前Philip W. Anderson把无序度高度凝练成一个物理变量做简单处理。因此，探索和表征非晶结构中的无序度依然是材料科学和凝聚态非晶物理最具挑战性的科学问题之一。针对这一关键科学问题，该研究团队利用“二维材料的原子都暴露在表面，其位置可以被精准解析”的这一特性，来解决非晶材料原子结构解析的难题。
该工作利用一种环状芳香分子（1,8二溴代B、N杂萘）作为前驱体，选用化学气相沉积方法，将金属衬底的温度作为主要调控参数，精确调控分子源热裂解程度及样品的成核生长，得到了不同结构无序度的二维非晶碳（AMC）样品。研究人员进一步利用电子衍射和扫描透射电子显微技术揭示了AMC的原子结构，系统分析了AMC中程序差异和原子结构的温度依赖特性。
在电学性质的测量中，研究人员发现了AMC材料的高度温度依赖特性：在较低温度下（275-300 ℃）AMC具有微弱的中程序而呈现高导电性（方块电阻Rs: 32kΩ/persquare）、325 ℃得到的样品则变为绝缘态、进一步升高温度后，Rs与生长温度负相关。研究人员最终实现了AMC导电性在9个数量级中的连续可调。SHMFF的变温霍尔测量为确定样品的导电行为提供了重要证据。
研究人员利用密度泛函理论计算和蒙特卡洛计算成功关联了二维非晶碳的原子结构和电学性质，揭示了AMC导电性差异的微观机理：AMC-300与AMC-400导电性差异的主要来源是中程序的有无；AMC-400和AMC-500的中程序差异不大，其导电性的差异则主要源于纳米晶区域的密度。为此，研究人员引入了一个新的结构序参量——跳跃岛密度；结合中程序，成功绘制了“微观结构-宏观导电性能”相图。这一发现也表明了非晶材料无序度的复杂性，难以直接用中程序完备描述其构效关系。该工作首次在一个非晶材料实例中实现了精准的构效关系，为二维材料、非晶材料物理及应用等领域提供了全新思路。
北京大学刘磊、中国科学院大学周武和北京大学物理学院陈基教授为论文的通讯作者。主要的合作者包括中科院合肥物质院强磁场中心王钊胜研究员、韩玉岩副研究员，北京大学王恩哥教授、裴坚教授、雷霆研究员，新加坡国立大学Stephen J. Pennycook教授，中国人民大学李茂枝教授，中国科学院物理研究所程智刚研究员，北京理工大学黄元教授等。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05617-w
图1.a: AMC生长机理示意图；b-h: 原子结构表征
图2.a-f: AMC电学性质测量
图3.a-h: AMC构效关系理论计算模型